新華社合肥3月10日電（記者戴威）記者從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉，該校曾杰教授團隊通過構(gòu)筑納米島結(jié)構(gòu)催化劑，攻克了甲烷干重整反應(yīng)中催化劑極易燒結(jié)失活的難題。相關(guān)研究成果3月10日發(fā)表于國際學(xué)術(shù)期刊《自然 材料》。
超細金屬納米顆粒因其超高的原子利用率，在多相催化領(lǐng)域備受青睞。然而，在催化反應(yīng)過程中，這些納米顆粒極易受到高溫等影響，從而自發(fā)聚集并導(dǎo)致活性降低，該過程被稱作燒結(jié)。發(fā)展超細金屬納米顆粒的抗燒結(jié)策略，是催化科學(xué)領(lǐng)域亟待解決的關(guān)鍵難題。
此次研究工作中，研究人員基于對燒結(jié)路徑的深入理解，創(chuàng)制了一種納米島結(jié)構(gòu)催化劑。具體而言，研究人員在載體與金屬顆粒之間嵌入一種均勻分布、小尺寸且互不相連的金屬氧化物團簇，其因島狀結(jié)構(gòu)被命名為納米島。相較于載體，納米島對金屬顆粒錨定更強，因此顆粒無法整體遷移燒結(jié)。此外，納米島之間互不相連，從顆粒表面脫離的金屬原子難以跨島遷移。通過同時切斷兩種燒結(jié)路徑，納米島結(jié)構(gòu)有望顯著提升催化劑的抗燒結(jié)性能。
為構(gòu)筑納米島結(jié)構(gòu)催化劑，研究人員首先在氧化物與載體間構(gòu)建強吸附作用，通過高溫受控團聚獲得小尺寸、高密度的氧化物納米島。通過將電性匹配原理和溶劑蒸發(fā)結(jié)合，研究人員實現(xiàn)了金屬在納米島上的精準(zhǔn)落位。針對常見的載體、納米島、活性金屬，研究人員發(fā)展了納米島結(jié)構(gòu)催化劑的材料庫。其中，二氧化硅負載的氧化鑭納米島對釕納米顆粒的穩(wěn)定效果尤為突出。研究人員將該催化劑應(yīng)用于甲烷干重整反應(yīng)以驗證其抗燒結(jié)性能。此反應(yīng)因其在溫室氣體資源化利用方面的巨大潛力而備受關(guān)注。
實驗結(jié)果表明，該催化劑能夠?qū)崿F(xiàn)單程400小時的穩(wěn)定轉(zhuǎn)化，且反應(yīng)后釕納米顆粒的尺寸仍維持在1.4納米，完美應(yīng)對了因高溫等因素導(dǎo)致的失活困局。通過定制活性金屬和載體，納米島結(jié)構(gòu)催化劑有望為多種催化反應(yīng)中所面臨的燒結(jié)失活難題提供切實可行的解決方案。