1936年，在馬相伯和蔡元培的創議下舉辦了“張充仁歸國展覽會”，和徐悲鴻、汪亞塵、顏文梁、朱屺瞻等一起發起成立”默社“；并創立了中國第一家集繪畫、雕塑創作和教學于一體的”充仁畫室“，為馬相伯、于右任、馮玉祥等愛國人士、社會名流塑像，為學生們授業解惑。抗戰期間，他創作了《遺民》、《惻隱之心》、《戶口米》、《滿目瘡痍》等控訴日寇暴行的作品，雕塑了《饑》來揭露敵占區“民有饑色、野有餓殍”的悲慘景象和激勵人民抗戰的《干城》；他嚴厲抨擊淪陷區的黃色頹廢之風，雕塑了《戀愛與責任》，告誡青年人在戀愛時不要忘卻身上的社會責任。抗戰勝利時，他雕塑了《勝利紀念像》、《清溪》、《司徒雷登像》和《齊白石胸像》等杰作。張充仁發表過很多論著；并在之江大學、上海美專、新華藝專、蘇州美專等任教。
張充仁經歷過晚清、民國、軍閥混戰、抗日戰爭和國民黨的腐朽統治，十分向往新中國的建立。上海解放前夕，他就滿懷激情地創作了《解放》，以一尊男子裸體像奮力掙斷捆綁在身上的鐵鏈，來象征人民喜獲解放的心情。解放初期，上海市人民政府擬在外灘建立人民英雄紀念塔，兩次在全國征求圖樣，張充仁都是名列第一的雕塑家，他創作的《無產階級革命創造中華人民共和國》群雕，受到陳毅、宋慶齡、潘漢年等領導的激賞，雕塑精像完成后，正準備翻鑄銅像時，來自某方面的指示已下達上海：“受資產階級影響嚴重的張充仁所設計的圖樣是不妥當的……需發動美術界和新聞界狠狠地批評他一下，此人在文藝整風以后尚如此毫無進步……”這座張先生引以為豪的得意力作只得停建，原作也不知所蹤！張充仁回顧自己的經歷后撰文道：“我回想新中國成立以來，我真心擁護社會主義，《在延安文藝座談會上的講話》已讀了十七遍……在毛主席《講話》的指引下，努力使自己的作品反映時代精神，我的許多作品是有目共睹的。”在抗美援朝時，他雕塑了《朝鮮農民舞》；萬隆會議期間，創作了《印尼英雄舞》；“大躍進”時，創作了以大煉鋼鐵為主題的雕塑《以焦保鋼》，以及鼓吹糧食豐收的《遍地黃金》；“三年自然災害”一結束，他立即雕塑了《甘雨》和《養豬姑娘》，來表達農民喜逢甘雨和姑娘懷抱豬崽的愉悅心情。一直到“文革”前，他還雕塑了《氣錘聲下》、《唯亭豐收》、《田歌》和《上海民兵》等歌頌工農兵的作品；當我國登山運動員登上世界第一高峰時，他塑造了《珠穆朗瑪》群雕，來激勵人民勇攀高峰的斗志！甚至在“文革”后期他還雕塑了《憐其少子》和《笑里藏刀》，把林彪的陰謀家的嘴臉刻畫得惟妙惟肖。“文革”結束后，他創作了《友誼第一》和淺浮雕《工農聯盟》等，忠實反映了他所處的時代。曾記得張充仁還去過北京人民大會堂雕塑馬、恩、列、斯巨型浮雕頭像，完工后，他自我感覺良好，但一位權威人士指出：“四個頭像都朝右看，是否意味著革命領袖會越來越向右轉？”這樣一頂政治帽子扣下來，夫復何說，只能拂袖走人！諸如此類的遭遇，隨著接踵而來的政治運動和越演越烈的極左思潮，使張充仁陷于左右為難的尷尬境地；更何況他是在土山灣由“披著宗教外衣的帝國主義分子”長期“奴化教育”培養出來的“資產階級知識分子”，畢竟不是依靠的對象；加上他曾替蔣介石、司徒雷登等“頭號反動派”塑過像，因此，雖然他認真學習、緊跟形勢創作了大量歌頌工、農、兵和反映時代精神的力作，但長期來被排擠、受打擊，遭受到不公正的待遇，使他逐步處于邊緣化的狀態，漸漸淡出了人們的視野，“文革”期間更受到嚴重的摧殘！